潘丙才教授课题组在镧系材料除磷机制认知方面取得重要进展

发布时间:2025-05-13浏览次数:10

水体富营养化是全球性的环境问题,磷(P)被认为是引起富营养化的关键因子。镧(La)系材料对磷酸盐吸附作用力强、去除选择性高,是实现水体极限除磷与富营养化控制最为常用的功能材料。受目前常用的结构表征技术制约,关于镧系材料动态除磷过程La−P相互作用方式的演变以及磷酸镧晶体成核生长路径等关键过程机制仍缺乏清晰认知,探究这些基本问题对于科学设计高效的镧系除磷材料具有重要的理论指导价值。

针对上述问题,课题组付宛宜副研究员、硕士研究生李雨航等以碳酸镧(La2(CO3)3除磷体系为对象,在发展原子力显微镜(AFM)表征技术的基础上,系统揭示了碳酸镧动态除磷过程的微观机制。研究表明,酸性条件下(pH = 4La2(CO3)3通过表面内球络合的方式吸附磷酸盐,体相内La的利用率受限;中性条件下(pH = 7)则生成磷酸镧(LaPO4)晶体,吸附容量较酸性条件提升1.8倍,可实现表面与体相活性位点的综合利用;进而,以AFM原位观测为基础,首次揭示了“溶解-成核-生长”动态除磷机制:La2(CO3)3表面La3+溶出(溶解阶段),随后与磷酸根在流体边界层形成LaPO4晶核(成核阶段),最终通过颗粒定向附着生长为针状晶体(生长阶段)。这一作用机制与团队前期关于氧化锆除氟机制的研究结论相似(ES&T, 2025, 59, 7, 3814–3825),再次表明了无机材料净污过程的复杂性。

长期以来,关于镧系材料除磷的研究普遍认为表面络合是主导机制,而将LaPO4晶体生成视为受动力学限制的次要过程;受这些观点影响,镧系除磷材料的设计聚焦于强化配体交换而忽视了LaPO4晶体形成对除磷性能的贡献。本研究借助AFM技术的高时空分辨率和液下原位表征优势,成功解析了流体边界层内LaPO4的动态生成过程。实验发现La2(CO3)3溶液界面可在数分钟内生成LaPO4纳米颗粒,突破了传统研究中LaPO4晶体生成需1-7天的时效认知,修正了因传统表征技术时空分辨率不足导致的机制认知偏差。AFM原位成像方法有望为其他无机材料去除污染物的动态界面过程研究提供更为扎实的证据。

相关研究成果以Direct Nano-Imaging Reveals the Underestimated Role of Lanthanum Phosphate Formation in Phosphorus Sequestration by Lanthanum Carbonate为题,发表在环境领域权威期刊Environmental Science & Technology上(原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.4c13885)。南京大学环境学院潘丙才教授和付宛宜副研究员为论文的通讯作者,课题组2022级硕士研究生李雨航为第一作者,课题组万宇杰、闫行为共同作者。该研究得到了国家重点研发计划(2022YFA1205602)和国家自然科学基金(22306091, 22376093)的资助。

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