课题组聚焦水处理纳米限域效应的基础研究与技术创新开展了持续研究(PNAS 2019, 116, 6659; Environ. Sci. Technol. 2020, 54, 8509; Environ. Sci. Technol. 2021, 55, 665; Environ. Sci. Technol. 2024, 58, 826; Nat. Commun. 2024, 15, 917;Nat. Commun. 2024, 15, 2808),在水处理纳米材料的限域生长、限域吸附、限域催化等方面取得了积极进展。
除人工纳米限域体系外,固废、土壤等环境介质往往伴生诸多金属氧化物等天然纳米材料,并与其内生孔结构耦合形成天然纳米限域体系,这一独特的纳米限域结构有望为介质孔道内的有机污染高效治理提供新思路。近期,课题组针对市政垃圾焚烧飞灰中二噁英难去除的问题,借助飞灰形成过程中伴生的纳米铁氧化物为天然催化剂,通过在近中性条件下(pH5.0-7.0)加入H2O2激发纳米铁氧化物的类芬顿催化活性,实现了飞灰中二噁英毒性当量的显著削减,应用效果明显优于传统均相芬顿(Fe(II)/H2O2)。化学捕获与特征反应实验表明,羟基自由基与高价铁对二噁英脱毒起主要贡献。聚焦离子束切片等表征与理论模拟共同表明,相比于外加催化剂,在飞灰残炭中均匀分布的铁氧化物扩大了活性物种反应域,进而实现了高效脱毒。百公斤级中试验证表明,5-10 ℃下即可实现飞灰的高效脱毒,运行成本显著低于水泥窑高温处理等传统方法。相关策略也可成功拓展至含铁的土壤、沸石等体系的有机污染去除,表明该方法具有较好的应用潜力。这一工作借助固液界面过程实现了水相反应体系与固相污染控制的有机耦联,为固废污染控制新技术的发展提供了新视角。
研究成果以“Incidental iron oxide nanoclusters drive confined Fenton-like detoxification of solid wastes towards sustainable resource recovery”为题发表于Nature Communications (https://doi.org/10.1038/s41467-024-55625-9)。开云足球俱乐部潘丙才教授为通讯作者,杨志超副研究员为第一作者,开云足球俱乐部硕士毕业生殷雨阳、副研究员付宛宜、生态环境部南京环境科学研究所梁梦园、新泽西理工学院博士研究生刘方洲、张家赫与张文教授为共同作者。本研究得到了国家自然科学基金及江苏省自然科学基金的资助,也得到了杭州灰弘环保科技有限公司在飞灰样品与中试条件等方面的大力支持。

图1. (a)飞灰残炭中的铁元素分布及铁氧化物纳米颗粒的HRTEM图;(b) 不同地区飞灰的脱毒效果;(c)中试设备图;(d)中试反应前后飞灰PCDD/Fs毒性当量对比;(e)本方法与其他传统技术经济成本对比。
