近日，景亚轩研究员在废弃碳资源催化循环方向取得系列进展，在催化领域顶刊、南大学科卓越期刊ACS Catalysis上连发论文2篇，分别聚焦于废弃塑料催化资源化和CO2催化转化。

塑料的生命周期通常相对较短，但其出色的化学稳定性阻止了其快速自然降解，导致塑料污染已经成为威胁人类健康和生物多样性的重要因素。最常见的废塑料包括聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚氯乙烯（PVC）、聚氨酯（PU）、聚苯乙烯（PS）等。其中，C-C、C-O、C-N以及C-Cl键等不同类型的化学键构成了上述塑料分子中主要的键合部分。无论是采用还原解聚或者氧化解聚技术来断裂这些化学键，整个断键过程通常都涉及多个步骤：包括底物的吸附、连接键的选择性活化、还原剂（如H2）或氧化剂（如O2）的解离、活性物种（如H•、O2−•以及HO•）介导的断键及产物的脱附过程，因此多个具有不同功能的活性位点之间的协同催化就显得格外重要。从废弃塑料的化学回收视角系统深入的讨论了协同催化在塑料转化中的重要角色。阐述了多相催化剂上不同活性组分之间如何协同完成塑料中常见C-C、C-O、C-N、C-Cl等化学键的吸附、活化，加速活性中间体的生成并转化成产物和产物的最终脱附。并基于生物质转化、CO₂还原等碳资源转化相关领域中提取可用于废弃塑料协同催化回收降解的潜在思路，通过多领域交叉视角启发多功能催化剂和协同催化位点的设计新思路。此外，对于协同催化在废弃塑料回收升级领域中的发展机遇与挑战进行了探讨，为废弃塑料绿色循环的催化体系开发提供了设计思路。尽管当前混合塑料的工业化降解技术仍处于起步阶段，但多功能催化剂上可集成多种活性位点为实现复杂组分共存体系中的高效解聚提供了巨大潜力。

第一作者：冉宏顺（环境与健康研究院博士研究生）

通讯作者：景亚轩

通讯单位：南京大学环境学院、污染控制与资源化研究国家重点实验室、南京大学环境与健康研究院.

文章链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c00984

在多相催化体系中，催化剂的原位活化现象对于催化作用机理的理解至关重要。本研究发现，在逆水煤气变换反应（RWGS）过程中，γ-Mo₂N催化剂的表面结构在产物CO的作用下发生显著重构，进而导致其催化活性进一步提升，并对其作用机理进行了深入探究。氮化钼体系在逆水煤气变换反应（RWGS）中的催化作用和反应机理一直是争论的主题，迄今尚未达成共识。在这项工作中，我们证明了在RWGS反应气氛下，当反应温度在500 ℃及以上时γ-Mo₂N经过原位处理可被有效活化，其催化活性显著增强。深入研究表明，表面重构是γ-Mo₂N活性提高的原因。在RWGS过程中，γ-Mo₂N表面的Mo⁶⁺在反应气氛的诱导下转化为Mo⁴⁺，从而增强了对H₂的活化能力，提高了催化活性。这项工作为γ-Mo₂N在RWGS反应中的真实活性位点和关键作用提供了深入认识。

第一作者：宫野腾，华东理工大学

通讯作者： 景亚轩，南京大学；王艳芹，华东理工大学；郭勇，石河子大学/华东理工大学

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.4c08034