转载自“Nature Communications”文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-40783-z论文的共同第一作者为连震及陈东学博士。伦斯勒理工学院的史夙飞教授以及加州大学河滨分校的崔永涛教授为本文的共同通讯作者。

导读

近日，伦斯勒理工(Rensselaer Polytechnic Institute)的史夙飞、加州大学河滨分校(University of California, Riverside)的崔永涛、和德州大学达拉斯分校（University of Texas, Dallas）的张传伟等研究组在三层WSe2/单层WS2莫尔超晶格中实现了位于不同莫尔高对称点的层间激子的杂化，文章近期在线发表于《Nature Communications》。这是课题组今年莫尔超晶格的第二篇工作，也是课题组莫尔系列的第5篇重要工作。研究背景

当两片过渡金属二硫化物（TMDC）晶体的晶相以小偏转角对齐时，晶格的周期干涉会产生大周期的莫尔晶格。莫尔晶格中的势场对晶格中的激子会产生俘获效应，使其局域化在莫尔超晶格的高对称点附近，成为莫尔激子。理论计算预言，不同高对称点的层间激子具有不同的跃迁定则，因而具有作为量子信息载体的潜力。然而，位于不同高对称点的激子波函数交叠极其有限，限制了基于莫尔层间激子的量子叠加态的实现。实现不同高对称点的层间激子杂化对实现基于莫尔激子的量子信息处理具有重要意义。创新研究

此前，该研究团队在发表于《Nature Communications》的论文（https://doi.org/10.1038/s41467-022-32493-9) 中研究了多层WSe2/单层 WS2 莫尔晶格中层内莫尔激子的层数依赖性。在本次研究中，该团队在三层WSe2/单层WS2莫尔超晶格中进一步探索实现不同莫尔层间激子杂化的可能性。该团队测量了具有双栅结构的近60°堆叠的三层WSe2/单层WS2异质结的反射光谱，并在三层WSe2中进行了对照试验。载流子密度依赖的反射光谱表明，三层WSe2表现出位于第一层和第三层的层内激子吸收峰XA以及位于第二层的层内激子吸收峰XA’。而三层WSe2/单层WS2异质结中额外存在对偏转角敏感的层内莫尔激子吸收峰。在莫尔晶格被载流子整数填充时表现出强度和位置的跳变，显示出强关联绝缘体的特性。

面外电场依赖的反射光谱表明，三层WSe2中存在两支对称的层间激子（与），其能量随电场大小呈线性变化。在层间激子的能量被调至与层内激子XA共振时，两支激子能级表现出了回避交叉。这表明，层间激子与层内激子产生了杂化现象。实验中测得的杂化激子能量可由一个耦合的二能级系统描述。拟合结果显示，层间激子的电子-空穴间距约为WSe2层间距离的两倍，证明该层间激子由横跨一、三层的电子空穴对形成，并与第一或第三层中的层内激子发生杂化。

在三层WSe2/单层WS2异质结中，该团队研究了莫尔超晶格对层间杂化激子的影响。在电场由WSe2指向WS2时，电场依赖的反射光谱表现出连续的两次回避交叉，显示有两支电偶极朝向相同的层间激子（与）与XA发生三能级的杂化。与的能量差与先前理论预测及实验测量的莫尔超晶格的A、B高对称点的激子能量差相近，因此可被解释为局域在A、B点的层间激子。该结果显示，局域在A、B点的层间激子可借助层内激子XA形成杂化态。同时，对不同层内、层间激子杂化发生的条件的分析表明，本文中观测到的杂化现象主要由层间空穴共振隧穿导致，而电子的共振隧穿效应极小。本文的结果对实现莫尔激子的量子叠加态，以及揭示多层二维材料中激子杂化的机理具有重要意义。